ตำหนักแห่งนี้ สมเด็จพระบวรราชเจ้ามหาสุรสิงหนาท โปรดให้สร้าง เป็นที่ประทับของสมเด็จพระสังฆราช คู่บ้านเมืองตั้งแต่ต้นสมัยกรุงรัตนโกสินทร์ วัดมหาธาตุฯ เป็น วัดที่มีพระสังฆราชมาสถิตมากที่สุดในประเทศไทย ถึง ๕ องค์ ได้แก่ ลำดับที่ ๑.สมเด็จพระสังฆราช (ศุข) ปี พ.ศ.๒๓๓๖ เป็นสมเด็จพระสังฆราชองค์ที่ ๒ แห่งกรุงรัตนโกสินทร์ ลำดับที่ ๒.สมเด็จพระสังฆราช (มี) ปี พ.ศ.๒๓๕๙ ลำดับที่ ๓. สมเด็จพระสังฆราช (อาจ) ปี พ.ศ.๒๓๖๒ เกิดเหตุอหิวาตกโรคในพระนคร ประพฤติต่อศิษย์ไม่สมควรแก่สมณสารูป จึงถอดจากสมณศักดิ์ลงเมื่อ พ.ศ.๒๓๖๓ ลำดับที่ ๔. สมเด็จพระสังฆราช (ศุข ญาณสังวร) ปี พ.ศ.๒๓๖๓ และสุดท้ายลำดับที่ ๕. สมเด็จพระสังฆราช (ด่อน) ปี พ.ศ.๒๓๖๕ ซึ่งเป็นพระราชอุปัธยาจาร์ยของรัชกาลที่ ๔ ลำดับที่ ๖. สมเด็จพระสังฆราช (นาค) ปี พ.ศ.๒๓๘๖ แต่วัดกำลังปฎิสังขรณ์ทั่วทั้งวัด จึงไม่มาสถิตที่วัด ภายในมีพระแก้วมรกตประดิษฐาน เป็นพระประธาน สัมผัสกับสายตา จิตรกรรมฝาผนัง จิตรกรรมประตู เป็นเทวดาเหาะด้านละ ๑ องค์ แวดล้อมบนลายกนกอันสวยงาม เพดานลายฉลุทองอันประณีตวิจิตรบรรจงของช่างฝีมือโบราณ หน้าบันพระตำหนักมียอดปราสาท ซึ่งเป็นสถาปัตยกรรมทรงไทย หลังคาลด ๓ ชั้น ประดับช่อฟ้า ใบระกา เป็นไม้แกะสลักปิดทองประดับกระจก หลังคาจัตุรมุข จำหลักลวดลายสวยงดงาม มีฉัตรเบญจายอดฉัตร ๕ ชั้น ตั้งประดับเป็นเกียรติยศอยู่ ๒ ข้างของเจดีย์ทอง ทำด้วยฝีมือช่างที่ประณีตงดงาม ตรงกลางเจดีย์ทองเป็นตรารูปพระสัญญาลักษณ์ตำแหน่งสมเด็จพระสังฆราช มองลงมาอีกชั้นมีตราพัดยศสมเด็จพระสังฆราช ประดับเป็นเกียรติยศอยู่ ๒ ข้าง ล้อมด้วยลายกระหนกใบเทศ ลอยอยู่เหนือบนก้อนเมฆ อันงดงาม และปัจจุบันตำหนักแห่งนี้ ยังเป็นที่เลืองลือของผู้ทรงศีลปฏิบัติธรรม และวิปัสสนา สำหรับชาวต่างชาติที่มาเป็นหมู่คณะ อันเป็นสถานที่เคารพสักการะว่าครั้งหนึ่งในชีวิตต้องมาเยือน มาปฏิบัติธรรม ณ ตำหนักสมเด็จตราบจนทุกวันนี้